基于AuNPs/Co-MOF的协同杂交链反应无酶电化学适配体传感器超灵敏检测黄曲霉毒素B1

引言

黄曲霉毒素B1(AFB1)是一种极其毒性和致癌性的真菌毒素,对人类健康构成严重威胁。目前,对AFB1的检测主要依赖于高效液相色谱(HPLC)、液相色谱-质谱联用(LC-MS/MS)和酶联免疫吸附测定(ELISA)等经典方法。尽管这些方法具有良好的准确性和灵敏度,但也存在设备昂贵、操作复杂、样品预处理繁琐等局限性,限制了其实际应用。电化学适配体传感器作为一种新型检测技术近年来受到广泛关注,凭借简单、快速和高灵敏度的特点在食品安全监测领域展现出巨大潜力。

结果与讨论

1. 材料表征

为了进一步提高电化学适配体传感器的性能,我们首先合成了核壳结构的Au@PtNPs纳米复合物。TEM表征结果显示,Au@PtNPs尺寸均一,平均粒径约为16.83nm,PtNPs均匀生长在AuNPs表面,形成典型的核壳结构。XPS分析证实Au和Pt元素的成功掺杂,并且Au@PtNPs表面存在C-C、C-O和O-C-O基团。UV-Vis吸收光谱进一步验证了Au@PtNPs的合成过程。此外,我们采用Co-MOF为基质,通过化学还原法在其表面负载AuNPs,制备了AuNPs/Co-MOF复合材料。TEM和EDS表征结果表明,AuNPs均匀分散在Co-MOF表面,平均粒径约为4.686nm。AuNPs/Co-MOF具有高度规整的晶体结构和丰富的官能团,为后续电极修饰提供了良好的基础。

2. 电化学传感器的构建

将上述材料应用于电化学适配体传感器的构建。首先,磁性小球(MBs)表面共价偶联AFB1特异性亲和素(APT),然后与探针DNA(S-DNA)杂交形成MBs@S-DNA/APT复合物。接着,采用AuNPs/Co-MOF修饰金电极,大幅提高了电极的导电性和比表面积。此外,我们设计了一种杂链反应(HCR)为基础的酶免信号放大策略,利用THi/Au@PtNPs复合物作为高灵敏的电化学信号标签。在AFB1存在的情况下,其与APT的特异性结合会引发S-DNA的释放,从而启动HCR,大量THi/Au@PtNPs标签被固定到电极表面,产生强烈的电化学响应。

3. 性能评估与实际样品检测

该电化学适配体传感器对AFB1的检测线性范围为0.001-500ng/mL,在最优实验条件下,检出限和定量限分别达到1.2×10^-2pg/mL和4.0×10^-2pg/mL,可满足相关食品安全标准。为验证传感器在实际样品中的应用性,我们采集了大豆、花生和玉米粉等基质,通过简单的前处理后进行AFB1检测。结果表明,该传感器能够准确检测各类实际样品中AFB1的含量,具有良好的稳定性和特异性。

结论与展望

综上所述,我们成功构建了一种基于AuNPs/Co-MOF复合物和HCR信号放大的电化学适配体传感器,实现了对AFB1的超灵敏检测。该传感器制备简单、操作便捷,在食品安全监测领域具有广阔的应用前景。未来，我们将继续探索其他酶免信号放大策略，如strand displacement amplification(SDA)和catalytic hairpin assembly(CHA),进一步优化传感器性能。同时，将该平台拓展至其他重要食品毒物的检测,为确保食品安全贡献更多科技力量。

参考文献

Yu, T.; Suo, Z.; Zhang, X.; Shen, H.; Wei, M.; Jin, H.; He, B.; Ren, W.; Xu, Y., Highly conductive AuNPs/Co-MOF nanocomposites synergistic hybridization chain reaction enzyme-free electrochemical aptasensor for ultrasensitive detection of Aflatoxin B1. Chem. Eng. J. 2024, 495, 153596.