单原子纳米酶检测挥发性气体新突破：灵敏快速低成本

原创

来源：曹璐璐

2024-12-20 19:29:18

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核心提示：新型单原子纳米酶展现出优异的多酶模拟活性,可快速灵敏检测食品腐败和工业废气,为保障健康作出贡献。

1. 引言

近年来,各种工业过程和生活活动产生的挥发性碱性气体(VAGs)成为环境和公众健康的潜在威胁。这些气体如氨气、二甲胺和三甲胺等可能造成食品资源浪费、呼吸系统疾病、神经系统紊乱和癌症等问题。因此,迫切需要开发一种快速、灵敏和经济高效的VAGs检测方法。

本研究团队系统研究了四种不同金属基单原子纳米酶(Ga、Cu、Mn和Zn SAzymes)的多酶模拟催化活性,发现其中Ga SAzymes表现最为出色。进一步研究发现,Ga SAzymes的过氧化物酶样(POD-like)活性对氨气具有最强的亲和力(Km=0.05 mM),为开发氨气检测提供了良好的基础。

据此,研究团队建立了一种灵敏(检测限3.0 μM)、快速(响应时间15秒)、低成本(每次检测仅需$0.035)的氨气检测方法,为实时监测食品腐败、工业废弃物排放等场景提供了新思路和有效手段,为保障食品质量安全以及人类健康做出了贡献。

方案一：与TMB (Km = 0.07 mM)相比，单原子Ga纳米酶表现出更强的氨亲和力(Km = 0.05 mM)。针对挥发性碱性气体开发了一种灵敏(在0.01-0.05M的线性范围内，LOD为3.0 mM)、快速(15 s)且经济高效(每个样品0.035美元)的检测方法。

2. 结果与讨论

I. 单原子纳米酶的多酶模拟活性

单原子纳米酶(SAzymes)是一类利用单独金属原子作为活性中心的纳米酶,能模拟过氧化物酶(POD)、氧化酶(OXD)、过氧化氢酶(CAT)、超氧化物歧化酶(SOD)、谷胱甘肽过氧化物酶(GPx)和磷酸酶(PPA)等多种天然酶的催化活性。SAzymes因其高效的多酶模拟催化性能、出色的稳定性和耐受性,在各种领域都有广泛应用,如检测农药残留、重金属离子、生物毒素、有机污染物、微生物和挥发性有机化合物等。

然而,不同金属种类和配位结构的SAzymes其酶样催化性能也存在较大差异,需要进一步探索筛选具有高酶样催化活性的SAzymes并发掘其有效应用。

本研究系统验证了Ga、Cu、Mn和Zn四种SAzymes的POD-、OXD-、CAT-、SOD-、GPx-和PPA-样催化活性。结果发现,Ga SAzymes表现出最优异的多酶模拟催化性能。以过氧化物酶样活性为例,Ga SAzymes在相同反应条件下具有最高的比活性(35.34 U/mg),远高于Cu (25.20 U/mg)、Mn (13.43 U/mg)、Zn SAzymes (10.43 U/mg)以及天然酶(5.37 U/mg)。此外,四种SAzymes在优化的反应pH和温度条件下,都表现出良好的稳定性。

通过密度泛函理论(DFT)计算,研究人员探讨了四种SAzymes催化性能差异的内在机理。结果表明,Ga SAzymes的羟基吸附能E_ads,OH(-3.43 eV)处于最佳POD活性窗口(-3.5 到-1.6 eV),这可以解释其优异的POD样催化性能。

II. Ga SAzymes对氨气的高度响应

基于Ga SAzymes优异的多酶模拟催化性能,研究团队进一步探索了其在挥发性碱性气体检测中的应用潜力。通过系统比较四种SAzymes对不同类型的VAGs(氨气、二甲胺、三甲胺)的响应,发现Ga SAzymes的POD样活性对氨气表现出最强的亲和力(K_m=0.05 mM),远优于常用的色色基底TMB (K_m=0.07 mM)。

利用这一特性,研究团队建立了一种基于Ga SAzymes的快速、灵敏、低成本的氨气检测方法。该方法检测限可达3.0 μM(线性范围0.01-0.05 M)和7.0 μM(线性范围0.075-0.25 M),响应时间仅15秒,每次检测成本仅$0.035。与现有的光谱、色谱和化学传感技术相比,这种方法操作简单、成本低廉、稳定性好,为实时监测食品腐败和工业废气排放等场景提供了有效解决方案。

此外,研究团队还系统探究了Ga SAzymes催化反应过程中活性氧物种(•OH、¹O₂和O₂•^-)的生成,为进一步理解其优异的多酶模拟催化性能奠定了基础。

3. 结论

总的来说,本研究不仅加深了对SAzymes多酶模拟催化性能验证策略的认知,而且拓宽了其在食品检测和环境监测等领域的潜在应用前景,为保障食品质量安全和人类健康做出了积极贡献。未来,研究团队还将进一步探索SAzymes在更多领域的应用,为解决现实问题提供新思路和更优解决方案。