基于掺杂钼碳点纳米酶的智能手机辅助比色传感平台用于氨苄西林的视觉监测
氨苄西林作为世界上最常用的青霉素类抗生素之一,已被广泛应用于人类、牲畜和水产养殖的各种细菌感染的预防和治疗。这些抗生素的残留可增强细菌耐药性,破坏人和动物胃肠道及微生态平衡。目前对现有的抗生素残留检测方法主要有传统的微生物抑制法、高效液相色谱法、酶联免疫分析法、表面等离子体共振法等。但这些方法通常复杂耗时,花费高昂而无法被广泛利用,因此,开发一种灵敏、简便的快速检测方法来克服上述局限性是非常必要的。
研究内容
通过简单的水热合成法合成了掺杂钼的碳点。Mo5+掺杂的Mo-CDs可以通过罗素机制将H2O2转化为单线态氧,从而表现出优异的过氧化物活性。基于Mo-CDs纳米酶催化体系,研制了一种检测AMP的比色传感器。在AMP存在的情况下,它可以与催化体系中的TMB、竞争产生1O2,从而抑制TMB的显色反应。此外,在上述分析方法的基础上,还开发了一种比色试纸条并结合智能手机构建了集成传感平台,实现了对水样中AMP的快速、灵敏、准确的可视化监测。
Mo-CDs表征
Mo-CDs为单分散球形颗粒。高分辨率透射电子显微镜图像显示,Mo-CDs中存在晶格间距为0.22 nm的晶体结构,接近石墨的100衍射面。Mo-CDs的平均直径约为3.49 nm。利用傅里叶变换红外光谱对Mo-CDs表面相关的表征官能团分布进行了研究,892 cm-1处的吸收峰对应Mo-O的拉伸振动。X射线光电子能谱表明Mo-CDs的主要元素分别是Mo、C、N和O。C1s光谱在284.2、284.8、285.9和288.5 eV下被细分为4个分量,分别对应C-C/C = C、C-N、C-O和C=O,Mo 3d的高分辨率XPS光谱结果看出,Mo-CDs中的Mo是Mo5+和Mo6+的混合价态。
Mo-CDs纳米酶性能验证
过氧化物酶可以催化过氧化氢将TMB氧化为氧化TMB,使溶液由无色变为蓝色,并在652 nm处产生吸收峰。因此,在H2O2存在下,以典型的TMB氧化反应为探针,证明Mo-CDs具有POD样活性。此外,影响酶活性的因素很多,因此对反应条件主要包括酶浓度、pH、温度和反应时间进行优化。从结果可以看出,在浓度为0.10 mg/mL时,pH为4.0、温度为40℃时,催化活性最高,反应时间为10 min后,催化活性达到峰值。且Mo-CDs具有优异的催化稳定性,Mo-CDs良好的催化活性可以保持至少60天。
检测能力验证
为了将传感器策略扩展到更广泛的应用场景,实现更简单便携的现场检测,我们创新设计了基于Mo-CD的AMP视觉定量试纸条。为保证方法的准确性,以L/S比为纵坐标,以试纸上AMP的浓度为横坐标,建立AMP定量检测的线性关系。L/S与AMP浓度(0.500 ~ 100 µg/mL)呈良好的线性关系,LOD为0.14 µg/mL,证明智能手机辅助传感平台能够实现高效、高灵敏度的AMP检测。
结论
本文制备了一种新型的Mo掺杂碳点,由于其独特的结构特征,表现出优异的类过氧化物性能,并且其可以通过罗素机制催化H2O2氧化生成1O2。此外,基于Mo-CDs纳米酶产生的活性氧与氨苄西林的反应,构建了一种氨苄西林的比色检测新方法。同时,将比色试纸条与智能手机相结合,开发了智能手机辅助传感平台,用于实现水样中AMP的便捷快速检测。结果表明,比色检测方法和集成试纸条检测AMP具有灵敏度高、选择性好、稳定性好的优点,同时也验证了智能手机辅助传感平台的可行性,有望成为一种理想的抗生素检测工具。Mo-CDs的制备和开发不仅挖掘了其作为纳米催化剂在环境监测中的应用潜力,而且为环境监测提供了良好的策略。
参考文献:
Lu W, Guo Y, Yue Y, et al. Smartphone-assisted colorimetric sensing platform based on molybdenum-doped carbon dots nanozyme for visual monitoring of ampicillin[J]. Chemical Engineering Journal, 2023, 468: 143615.
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