从阻抗失配到无线读数:无源RFID生物传感器20秒筛查生鲜食品中的大肠杆菌

原创
来源:段子璇
2026-09-23 17:23:35
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核心提示:本研究将超高频 RFID 标签与还原氧化石墨烯/大肠杆菌抗体电阻式传感组件结合,建立了无线、无源的大肠杆菌筛查方法。大肠杆菌吸附到传感界面后会改变电阻,进而造成标签天线与射频芯片之间的阻抗失配;研究人员通过读取维持通信所需的最低响应功率,间接判断细菌浓度。该方法在恒定环境温度下可于 20 秒内检测表面接种于牛肉、鸡肉和鱼肉中的大肠杆菌,最低检测浓度为 2.5 ± 2.5 CFU/mL,并用于观察不同储存时间下肉样表面大肠杆菌水平的变化。

对生鲜食品而言,检测结果能否及时返回,往往直接影响后续的分拣、储存和销售决策。大肠杆菌 O157:H7 等致病性大肠杆菌可通过肉类、水产品和其他食品传播,传统培养计数通常需要 24–48 小时;ELISA 和 PCR 虽然能够缩短分析时间,但往往依赖专用设备、熟练人员和较为复杂的操作流程。食品安全检测因此常常需要先进行快速、低门槛的现场筛查,再把可疑样品送往实验室定量确认。如何让传感器在不连接大型分析仪器的情况下完成这一步,是现场检测设备需要解决的问题。

本研究提出的方案将超高频 RFID 标签转化为一种无线生物传感器。标签由天线、射频集成电路芯片和可插拔的电阻式感知组件组成,感知组件表面覆盖还原氧化石墨烯(rGO)和大肠杆菌抗体。抗体首先负责捕获目标细胞,细菌吸附后会改变 rGO 界面的电荷分布和载流子状态,使感知组件的电阻发生变化。由于该组件直接接入标签天线,电阻变化会进一步改变天线与射频芯片之间的阻抗匹配程度,增加维持标签正常通信所需的最低响应功率(MRP)。检测时不再直接测量复杂的射频参数,而是通过调节射频模块输出功率,记录标签恢复稳定通信所需的功率水平。

图1. (a)超高频 RFID 生物传感器的等效电路模型;(b)超高频 RFID 生物传感器的制备示意图;(c)超高频 RFID 生物传感器的结构示意图;(d)超高频 RFID 生物传感器实物照片。

为提高传感器对电阻变化的响应范围,研究人员先对 RFID 天线结构进行了设计和验证。仿真结果显示,标签天线在 915 MHz 处的回波损耗 S11 为 −30.1 dB,表明天线与射频芯片具有较好的初始阻抗匹配;实测天线阻抗为 40.0 + j199.7 Ω,与仿真值 27.9 + j202.5 Ω 接近。天线的最大增益为 2.1 dBi,并表现出全向辐射特征。随后,研究人员比较了感知组件在天线馈电环和偶极臂等不同位置时的表现,最终优先选择具有更大感知阻抗范围的结构,而不是单纯追求更高的分辨率。

研究还利用并联电阻对阻抗匹配网络进行调节。不同并联电阻会以不同方式改变电阻变化向 MRP 信号的转换过程,其中 390 Ω 并联电阻使感知阻抗范围从未优化时的 360 Ω 扩展到 7500 Ω,并获得了最高的分辨率之一;在 510 Ω 条件下建立的非线性拟合模型,其决定系数 R² 达到 0.977。这个优化步骤的意义在于,让传感组件的电阻变化能够落在 RFID 标签可以可靠读取的范围内,从而把材料层面的信号变化转换为无需矢量网络分析仪的无线读数。

图2. 无线、无源检测大肠杆菌的传感平台示意图。

在传感材料层面,研究人员采用激光诱导石墨烯构建多孔导电电极,并在其表面引入超薄 rGO 层。扫描电镜显示,激光诱导石墨烯具有泡沫状多孔结构,可提供较多电子传输路径;拉曼光谱则显示,氧化石墨烯热还原后缺陷比例下降,有利于电子转移。抗体修饰后的 rGO 界面能够捕获带负电的大肠杆菌。研究提出,抗体结合细胞后,感知界面的正电荷逐渐被中和,rGO 中的空穴载流子浓度下降,源漏电极之间形成更高的势垒,最终表现为电导降低和电阻升高。

单独评价感知组件时,随着大肠杆菌浓度从 4.5 CFU/mL 增加到 4.5 × 10⁴ CFU/mL,电阻变化总体升高,并建立了相应的线性拟合关系,决定系数 R² 为 0.996。当浓度超过约 10³ CFU/mL 后,过量细胞在液滴中的聚集可能提高样品溶液的离子电导,使电阻变化率的增幅出现下降趋势。将感知组件接入 RFID 标签后,研究人员通过 MRP 读出不同浓度的大肠杆菌信号,在 5–4.5 × 10⁴ CFU/mL 范围内保持了无线响应。

图3. (a)大肠杆菌浓度为 4.5 CFU/mL 至 4.5 × 10⁴ CFU/mL 时,RFID 生物传感器的电阻-时间曲线;(b)在 4.5 CFU/mL 至 4.5 × 10⁴ CFU/mL 浓度范围内用于大肠杆菌检测的线性拟合方程。

阻抗匹配分析进一步解释了无线信号的来源。大肠杆菌被抗体捕获后,感知组件电阻升高,标签天线与射频芯片之间的阻抗失配随之加剧,维持稳定通信所需的 MRP 也相应增加。HFSS 仿真与矢量网络分析仪实测结果在等效电阻变化趋势上保持一致;不同并联电阻和不同大肠杆菌浓度下的 S11 曲线也呈现出逐步增强的阻抗失配。也就是说,RFID 读数并不是直接“看见”细菌,而是读取细胞吸附引起的电学变化,再通过阻抗网络转化为无线功率信号。

图4. (a)所提出 RFID 生物传感器的无线、无源传感机制示意图;(b)等效电阻与反射系数 Γ 关系曲线的实测结果与仿真结果比较;(c)不同大肠杆菌浓度下、配置不同并联电阻 Rₚ 的 RFID 生物传感器的矢量网络分析仪实测 S11 曲线。

在实际食品样品验证中,研究人员考察了牛肉、鸡肉和鱼肉表面大肠杆菌水平在 0、1、2、10、24 和 60 小时的变化。三类肉样的细菌水平总体在 24 小时达到较高值,其中鱼肉上升最快、鸡肉次之、牛肉相对较慢,作者将这一差异与表面水分和可利用营养物质有关。随后,研究人员将不同时间点的肉样浸提液滴加到可插拔 RFID 生物传感器上,比较 MRP 对应的检测浓度与实际浓度变化。结果显示,传感器得到的曲线能够反映三类肉样在储存期间大肠杆菌水平先升高、后下降的总体趋势。

图5. (a)牛肉、鸡肉和鱼肉样品在 0、1、2、10、24 和 60 小时时的 E. coli 培养结果及相应浓度变化;(b)通过可调并联电阻 Rₚ 实现的 5–4.5 × 10⁴ CFU/mL 大肠杆菌检测动态范围;方法准确性评价:三个肉类样品在六个时间点的实际大肠杆菌浓度与检测浓度相关性,包括(c)牛肉、(d)鸡肉和(e)鱼肉。所有实验中,RF 天线与 RFID 生物传感器之间的距离固定为 10 cm。

论文报告,该 RFID 生物传感器在恒定环境温度下可于 20 秒内完成检测,最低检测浓度为 2.5 ± 2.5 CFU/mL,并可用于生鲜肉类的快速筛查。需要注意的是,当前验证主要基于表面接种肉样和肉样浸提液,食品基质、表面水分、细胞分布以及储存条件都可能影响传感器响应;文中“新鲜度评价”主要是依据大肠杆菌水平的时间变化进行判断,并不等同于对全部腐败指标或感官品质的独立测定。后续还需要在更多真实食品、复杂环境和不同致病菌体系中验证其稳定性、重复性和监管适用性。

论文来源:https://doi.org/10.1016/j.ifset.2026.104588

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